Особенности концентрирования и хромато-масс-спектрометрического определения ПАУ в почвах с высоким содержанием органического вещества

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Доступ платный или только для подписчиков

Аннотация

Изучены особенности концентрирования и хромато-масс-спектрометрического определения полициклических ароматических углеводородов (ПАУ) в высокогумусных почвах. Применены техники QuEChERS и дисперсионной жидкостно-жидкостной микроэкстракции (ДЖЖМЭ) для извлечения ПАУ из почвы с использованием ацетона и бинарных экстрагентов различного состава: ацетонитрил–дихлорметан, ацетонитрил–ацетон, ацетон–гексан, ацетон–хлороформ, ацетон–дихлорметан, этилацетат–дихлорметан. Степени извлечения низко- и среднемолекулярных ПАУ экстрагирующими смесями составили порядка 100 %, а высокомолекулярных ПАУ смесью ацетон–дихлорметан – более 90 %. Пределы определения флуорантена, пирена, хризена и трифенилена составили 5 мкг/кг, остальных ПАУ – 10 мкг/кг в высокогумусных почвах в оптимизированных условиях ГХ-МС-анализа с применением техники QuEChERS. Показано, что ГХ-МС-определение более низких содержаний ПАУ требует снижения матричного влияния экстракта и концентрирования аналитов. Последовательное применение техник пробоподготовки почвы QuEChERS и ДЖЖМЭ позволило снизить пределы ГХ-МС-определения флуорантена, пирена, хризена, трифенилена до 1.8 мкг/кг, остальных ПАУ – до 3.5 мкг/кг. Оптимизированную схему определения ПАУ в высокогумусных почвах апробировали на реальных образцах чернозема.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

З. А. Темердашев

Кубанский государственный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: TemZA@kubsu.ru
Россия, ул. Ставропольская, 149, Краснодар, 350040

С. К. Овсепян

Кубанский государственный университет

Email: TemZA@kubsu.ru
Россия, ул. Ставропольская, 149, Краснодар, 350040

Т. Н. Мусорина

Кубанский государственный университет

Email: TemZA@kubsu.ru
Россия, ул. Ставропольская, 149, Краснодар, 350040

И. Г. Корпакова

Кубанский государственный университет

Email: TemZA@kubsu.ru
Россия, ул. Ставропольская, 149, Краснодар, 350040

Список литературы

  1. Karickhoff S.W., Brown D.S., Scott T.A. Sorption of hydrophobic pollutants on natural sediments // Water Res. 1979. V. 13. № 3. P. 241. https://doi.org/10.1016/0043-1354(79)90201-x
  2. Means J.C., Wood S.G., Hassett J.J., Banwart W.L. Sorption of polynuclear aromatic hydrocarbons by sediments and soils // Environ Sci Technol. 1980. V. 14. № 12. P. 1524. https://doi.org/10.1021/es60172a005.
  3. Murindangabo Y.T., Kopecký M., Hoang T.N., Bernas J., Parajuli T., Dhakal S., Konvalina P., Ufitikirezi J.D.M., Kaneza G., Khanal B.R., Dhakal S.C., Shrestha A.K. Comparative analysis of soil organic matter fractions, lability, stability ratios, and carbon management index in various land use types within bharatpur catchment, Chitwan District, Nepal // Carbon Balance Manag. 2023. V. 18. Article 21. https://doi.org/10.1186/s13021-023-00241-1
  4. Семенов В.М., Когут Б.М. Почвенное органическое вещество. М.: ГЕОС, 2015. 233 с.
  5. Чайковская О.Н., Нечаев Л.В. Взаимодействие полициклических ароматических углеводородов с органическим веществом почв и водных осадков. Томск: Издательский Дом Томского государственного университета, 2017. 124 с.
  6. Lamichhane S., Krishna K.C.B., Sarukkalige R. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) removal by sorption: A review // Chemosphere. 2016. V. 148. P. 336. doi.org/10.1016/j.chemosphere.2016.01.036
  7. Ahangar A.G. Sorption of PAHs in the soil environment with emphasis on the role of soil organic matter: A review // World Appl. Sci. J. 2010. V. 11. № 7. P. 759.
  8. Chefetz B., Xing B. Relative role of aliphatic and aromatic moieties as sorption domains for organic compounds: A review // Environ Sci Technol. 2009. V. 43. P. 1680. https://doi.org/10.1021/es803149u
  9. Филимонов В.Д., Слепченко Г.Б., Белянин М.Л., Нартов А.С. Определение полициклических ароматических углеводородов в почвах с использованием газовой хроматографии – масс-спектрометрии // Аналитика и контроль. 2015. Т. 19. С. 310. https://doi.org/10.15826/analitika.2015.19.4.003
  10. Galuszka A., Migaszewski Z., Namiesnik J. The 12 principles of green analytical chemistry and the SIGNIFICANCE mnemonic of green analytical practices // TrAC, Trends Anal. Chem. 2013. V. 50. P. 78. https://doi.org/10.1016/j.trac.2013.04.010
  11. Lopez-Lorente A.I., Pena-Pereiro F., Pedersen-Bjergaard S., Zuin V.G., Ozkan S.A., Psillakis E. The ten principles of green sample preparation // TrAC, Trends Anal. Chem. 2022. V. 148. Article 116530. https://doi.org/10.1016/j.trac.2022.116530
  12. Perestrelo R., Silva P., Porto-Figueira P., Pereira J.A.M., Silva C., Medina S., Camara J.S. QuEChERS – Fundamentals, relevant improvements, applications and future trends // Anal. Chim. Acta. 2019. V. 2. P. 1. https://doi.org/10.1016/j.aca.2019.02.036
  13. Kokosa J.M., Przyjazny A. Green microextraction methodologies for sample preparation // Green Anal. Chem. 2022. V. 3. Article 100023. https://doi.org/10.1016/j.greeac.2022.100023
  14. Celeiro M., Llompart M., Dagnac T. Green analytical methodologies to determine personal care products in solid environmental matrices: Soils, sediments, sludge and biota ˗ A review // Adv. Sample Prep. 2022. V. 2. Article 100013. https://doi.org/10.1016/j.sampre.2022.100013
  15. González-Curbelo M.Á., Socas-Rodríguez B., Herrera-Herrera A.V., González-Sálamo J., Hernández-Borges J., Rodríguez-Delgado M. Á. Evolution and applications of the QuEChERS method // TrAC, Trends Anal. Chem. 2015. V. 71. P. 169. https://doi.org/10.1016/j.trac.2015.04.012
  16. Santana-Mayor A., Socas-Rodríguez B., V. Herrera-Herrera A., Rodríguez-Delgado M. A. Current trends in QuEChERS method. A versatile procedure for food, environmental and biological analysis // TrAC, Trends Anal. Chem. 2019. V. 116. P. 214. https://doi.org/10.1016/j.trac.2019.04.018
  17. Varela-Martínez D.A., González-Sálamo J., González-Curbelo M.Á., Hernández-Borges J. Quick, Easy, Cheap, Effective, Rugged, and Safe (QuEChERS) Extraction. Liquid-Phase Extraction. Elsevier, 2020. P. 399. https://doi.org/10.1016/B978-0-12-816911-7.00014-1
  18. Kim L., Lee D., Cho H.-K., Choi S.-D. Review of the QuEChERS method for the analysis of organic pollutants: Persistent organic pollutants, polycyclic aromatic hydrocarbons, and pharmaceuticals // TrAC, Trends Anal. Chem. 2019. V. 22. Article e00063. https://doi.org/10.1016/j.teac.2019.e00063
  19. Socas-Rodríguez B., González-Sálamo J., Herrera-Herrera A.V., Hernández Borges J., Rodríguez-Delgado M.A. Recent advances and developments in the QuEChERS method // Compr. Anal.Chem. 2017. V. 76. P. 319. https://doi.org/10.1016/bs.coac.2017.01.008
  20. Cvetkovic J.S., Mitic V.D., Jovanovic V.P.S., Dimitrijevic M.V., Petrovic G.M., Nikolic-Mandic S.D., Stojanovic G.S. Optimization of the QuEChERS extraction procedure for the determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in soil by gas chromatography-mass spectrometry // Anal. Methods. 2016. V. 8. P. 1711. https://doi.org/10.1039/C5AY03248B
  21. Nikolic J.S., Mitic V.D., Stankov Jovanovic V.P., Dimitrijevic M.V., Ilic M.D., Simonovic S.R., Stojanovic G.S. Novel sorbent and solvent combination for QuEChERS soil sample preparation for the determination of polycyclic aromatic hydrocarbons by gas chromatography—mass spec trometry // Anal. Lett. 2018. V. 51. P. 1087. https://doi.org/10.1080/00032719.2017.1367007
  22. Salem F.B., Said O.B., Duran R., Monperrus M., Validation of an adapted QuEChERS method for the simultaneous analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons, polychlorinated biphenyls and organochlorin pesticides in sediment by gas chromatography–mass spectrometry // Bull. Environ. Contam. Toxicol. 2016. V. 96. P. 678. https://doi.org/10.1007/s00128-0161770-2
  23. Wang D., Ma J., Li H., Zhang X. Concentration and potential ecological risk of PAHsin different layers of soil in the petroleum-contaminated areas of the Loess Plateau, China // Int. J. Environ. Res. Public Health. 2018. V. 15. № 1785. https://doi.org/10.3390/ijerph15081785
  24. Słowik-Borowiec M., Szpyrka E., Ksiazek-Trela P., Podbielska M. Simultaneous determination of multi-class pesticide residues and PAHs in plant material and soil samples using the optimized QuEChERS method and tandem mass spectrometry analysis // Molecules. 2022. V. 27. Article 2140. https://doi.org/10.3390/molecules27072140
  25. Халиков И.С. Экстракция полиаренов из почв с помощью метода QuEChERS // Вестник научных конференций. 2016. № 7-3. С. 130.
  26. Sobhi H.R. GC/MS monitoring of selected PAHs in soil samples using ultrasound-assisted QuEChERS in tandem with dispersive liquid-liquid microextraction // Int. J. Environ. Monit. Anal. 2015. V. 3. P. 288. https://doi.org/ 10.11648/j.ijema.20150305.17
  27. Miossec C., Lanceleur L., Monperrus M. Adaptation and validation of QuEChERS method for the simultaneous analysis of priority andemergingpollutantsin sedimentsby gas chromatography mass spectrometry // Int. J. Environ. Anal. Chem. 2018. V. 98. P. 695.
  28. Acosta-Dacal A., Rial-Berriel C., Díaz-Díaz R., Bernal-Suárez M.d.M., Zumbadoa M., Henríquez-Hernández L. A., Macías-Montes A., Luzardo O.P. Extension of an extraction method for the determination of 305 organic compounds in clay-loam soil to soils of different characteristics // MethodsX. 2021. V. 8. Article 101476. https://doi.org/10.1016/j.mex.2021.101476
  29. Дмитриенко С.Г., Апяри В.В., Толмачева В.В., Горбунова М.В. Дисперсионная жидкостно-жидкостная микроэкстракция органических соединений. Обзор обзоров // Журн. аналит. химии. 2020. Т. 75. С. 867. (Dmitrienko S.G., Apyari V.V., Tolmacheva V.V., Gorbunova M.V. Dispersive liquid–liquid microextraction of organic compounds: An overview of reviews // J. Anal. Chem. 2020. V. 75. P. 1237.). https://doi.org/10.31857/S0044450220100059
  30. Zgoła-Grześkowiak A., Grześkowiak T. Dispersive liquid-liquid microextraction // TrAC, Trends Anal. Chem. 2011. V. 30. P. 1382. https://doi.org/10.1016/j.trac.2011.04.014
  31. Sajid M., Alhooshani K. Dispersive liquid-liquid microextraction based binary extraction techniques prior to chromatographic analysis: A review // TrAC, Trends Anal. Chem. 2018. V. 108. P. 167. https://doi.org/10.1016/j.trac.2018.08.016
  32. Leong M.-I., Fuh M.-R., Huang S.-D. Beyond dispersive liquid–liquid microextraction // J. Chromatogr. A. 2014. V. 1335. P. 2. https://doi.org/10.1016/j.chroma.2014.02.021
  33. Sajid M., Płotka-Wasylka J. Combined extraction and microextraction techniques: Recent trends and future perspectives // TrAC, Trends Anal. Chem. 2018. V. 103. P. 74. https://doi.org/10.1016/j.trac.2018.03.013.
  34. Темердашев З.А., Мусорина Т.Н., Червонная Т.А. Хромато-масс-спектрометрическое определение полициклических ароматических углеводородов в почвах и донных отложениях с применением техники дисперсионной жидкостно-жидкостной микроэкстракции // Журн. аналит. химии. 2020. Т. 75. С. 702. (Temerdashev Z.A., Musorina T.N., Chervonnaya T.A. Determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in soil and bottom sediments by gas chromatography–mass spectrometry using dispersive liquid–liquid microextraction // J. Anal. Chem. 2020. V. 75. P. 1000.). https://doi.org/10.31857/S0044450220080150
  35. Soursou V., Campo J., Pico Y. Revisiting the analytical determination of PAHs in environmental samples: An update on recent advances // TrEAC, Trends Environ. Anal. Chem. 2023. V. 37. Article e00195. https://doi.org/10.1016/j.teac.2023.e00195
  36. J. de Boer, Law R.J. Developments in the use of chromatographic techniques in marine laboratories for the determination of halogenated contaminants and polycyclic aromatic hydrocarbons // J. Chromatogr. A. 2003. V. 1000. P. 223. https://doi.org/10.1016/S0021-9673(03)00309-1
  37. Santos F.J., Galceran M.T. The application of gas chromatography to environmental analysis // TrAC, Trends Anal. Chem. 2002. V. 21. P. 672. https://doi.org/10.1016/S0165-9936(02)00813-0
  38. Темердашев З.А., Овсепян С.К., Мусорина Т.Н., Васильева Л.В., Васильев А.М., Корпакова И.Г. Извлечение ПАУ из почв и донных отложений различного состава по технике QuEChERS с последующим хроматографическим определением // Журн. аналит. химии. 2023. Т. 78. С. 821. (Temerdashev Z.A., Ovsepyan S.K., Musorina T.N., Vasileva L.V., Vasilev A.M., Korpakova I.G. QuEChERS extraction of PAHs from various soils and sediments followed by chromatographic determination // J. Anal. Chem. 2023. V. 78. P. 1159). https://doi.org/ 10.31857/S0044450223090177
  39. Wohlfarth Ch., Wohlfahrt B. Viscosity of Pure Organic Liquids and Binary Liquid Mixtures. Subvolume A. Pure Organometallic and Organononmetallic Liquids, Binary Liquid Mixtures. Berlin: Lüderitz & Bauer, 2001. 1431 p.
  40. Lide D.R. CRC Handbook of Chemistry and Physics, 90th Ed. Boca Raton: Taylor and Francis, 2009. 2804 p.
  41. Рудаков О.Б., Востров И.А., Федоров С.В. Спутник хроматографиста. Методы жидкостной хроматографии. Воронеж: изд-во “Водолей”, 2004. 520 с.
  42. Bayer V.J., Hümmler A., Brinkmann N., Achten C. Varying extractability of petrogenic and pyrogenic polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) in urban soils: Evaluation of sample preparation and extraction of 71 PAH and alkylated PAH // Environ. Pollut. 2025.V. 366. Article 125411. https://doi.org/10.1016/j.envpol.2024.125411
  43. ГОСТ 26213-2021 Почвы. Методы определения органического вещества. М.: ФГБУ “РСТ”, 2021. 11 с.
  44. ФР.1.31.2007.03548. Методика выполнения измерений массовой доли полициклических ароматических углеводородов в пробах почв и донных отложений пресных и морских водных объектов. Ростов-на-Дону: ФГУП “Азовский научно-исследовательский институт рыбного хозяйства”, 2007. 9 с.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Извлечение (а) бифенила, (б) флуорена, (в) флуорантена, (г) бенз[а]пирена, (д) бенз[g,h,i]перилена и (е) дибенз[a,h]антрацена из высокогумусной почвы смесями растворителей в зависимости от диэлектрической проницаемости и продолжительности УЗ-обработки.

Скачать (750KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Степени извлечения тяжелых ПАУ из высокогумусной почвы экстрагентами различного состава.

Скачать (200KB)
Метаданные
4. Рис. 3. ГХ-МС-хроматограмма ацетон–дихлорметанового экстракта (1 : 1, по объему) из высокогумусного образца почвы с добавкой ПАУ (10 мкг/кг), полученного с применением техники QuEChERS.

Скачать (282KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Схема ГХ-МС-определения ПАУ в высокогумусной почве с использованием сочетания техник QuEChERS и ДЖЖМЭ.

Скачать (142KB)
Метаданные
6. Рис. 5. ГХ-МС-хроматограмма дихлорметанового экстракта из высокогумусного образца почвы с добавкой ПАУ (3.5 мкг/кг), полученного при сочетании техник QuEChERS и ДЖЖМЭ.

Скачать (380KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025