Получение метанола из СО2 на Cu–Zn-катализаторах, нанесенных на коммерческие носители: влияние носителя и условий проведения реакции

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследованы каталитические свойства Cu–Zn-катализаторов на различных коммерческих носителях, таких как Al2O3, SiO2, ZrO2(La), TiO2, ZnO, активированный уголь, в реакции гидрирования СО2 с получением метанола. Установлено, что наиболее высокую конверсию СО2 показывает CuZn/Al2O3 катализатор; наибольшая селективность по метанолу 99% и 97,5% наблюдается на CuZn/ZrO2(La)- и CuZn/SiO2-катализаторах соответственно и высокие значения селективности по CH3OH 90–95% достигаются в интервале температур 175–275°C; наибольшая производительность по метанолу 547 г/(кгкат ч) была у CuZn/ZrO2(La)-катализатора. Синтезированные катализаторы охарактеризованы методами низкотемпературной адсорбции азота, РФА, СЭМ–РСМА.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

А. М. Баткин

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, 119991 Москва

М. А. Тедеева

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

К. Б. Калмыков

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

А. В. Леонов

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

Н. А. Давшан

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, 119991 Москва

П. В. Прибытков

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН; Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, Химический факультет

Россия, 119991 Москва; 119991 Москва

С. Ф. Дунаев

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

И. П. Белецкая

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

А. Л. Кустов

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН; Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Автор, ответственный за переписку.
Email: kyst@list.ru

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, Химический факультет

Россия, 119991 Москва; 119991 Москва

Список литературы

  1. Bogdan V.I., Koklin A.E., Kustov A.L. et al. // Molecules. 2021. V. 26. P. 2883.
  2. Xin Q., Maximov A.L., Liu B.Y. et al. // Russ. J. Appl. Chem. 2022. V. 95. P. 296.
  3. Evdokimenko N.D., Kapustin G.I., Tkachenko O.P. et al. // Molecules. 2022. V. 27. P. 1065.
  4. Matieva Z.M., Kolesnichenko N.V., Snatenkova Yu.M. et al. // J. Taiwan Inst. Chem. Eng. 2023. V. 147. P. 104929.
  5. Vikanova K.V., Kustov A.L., Makhov E.A. et al. // Fuel. 2023. V. 351. P. 128956.
  6. Saito M., Fujitani T., Takeuchi M. et al. // Appl. Catal. A. 1996. V. 138. P. 311.
  7. Kurtz M., Wilmer H., Genger T. et al. // Catal. Lett. 2003. V. 86. P. 77.
  8. Ma J., Sun N., Zhang X. et al. // Catal. Today. 2009. V. 148. P. 221.
  9. Wang W., Wang S., Ma X. et al. // Chem. Soc. Rev. 2011. V. 40. P. 3703.
  10. Smirnova E.M., Evdokimenko N.D., Reshetina M.V. et al. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2023. V. 97. P. 1395.
  11. Jiang Yi., Yang H., Gao P. et al. // J. CО2 Util. 2018. V. 26. P. 642.
  12. Dasireddy V.D.B.C., Likozar B. // Renew. Energ. 2019. V. 140. P. 452.
  13. Meunier N., Chauvy R., Mouhoubi S. et al. // Renew. Energ. 2020. V. 146. P. 1192.
  14. Fang X., Xi Y., Jia H. et al. // J. Ind. Eng. Chem. 2020. V. 88. P. 268.
  15. Atsbha T.A., Yoon T., Seongho P. et al. // J. CO2 Util. 2021. V. 44. P. 101413.
  16. Dement’ev K.I., Dementeva O.S., Ivantsov M.I. et al. // Pet. Chem. 2022. V. 62. P. 445.
  17. Schwiderowski P., Ruland H., Muhler M. // Curr. Opin. Green Sustain. Chem. 2022. V. 38. P. 100688.
  18. Niu J., Liu H., Jin Ya. // Int. J. Hydrog. Energy 2022. V. 47. P. 9183.
  19. Ren M., Zhang Ya., Wang Xu. et al. // Catalysts. 2022. V. 12. P. 403.
  20. Kuznetsov N.Yu., Maximov A.L., Beletskaya I.P. // Russ. J. Org. Chem. 2023. V. 58. P. 1681.
  21. Kropp T., Paier J., Sauer J. // J. Catal. 2017. V. 352. P. 382.
  22. Gribovskii A., Ovchinnikova E., Vernikovskaya N. et al. // Chem. Eng. J. 2017. V. 308. P. 135.
  23. Losch P., Pinar A.B., Willinger M.G. et al. // J. Catal. 2017. V. 345. P. 11.
  24. Wang X., Li R., Bakhtiar S. ul H. et al. // Catal. Commun. 2018. V. 108. P. 64.
  25. Niu X., Gao J., Wang K. et al. // Fuel Process. Technol. 2017. V. 157. P. 99.
  26. Yang L., Liu Z., Liu Z. et al. // Chin. J. Catal. 2017. V. 38 (4). P. 683.
  27. Jiménez-López A., Jiménez-Morales I., Santamaría-González J. et al. // J. Mol. Catal. A. 2011. V. 335. P. 205.
  28. Pirola C., Manenti F., Galli F. et al. // Chem. Eng. Trans. 2014. V. 37. P. 553.
  29. Sun Q., Zhang Yu-L., Chen H.-Y. // J. Catal. 1997. V. 167. P. 92.
  30. Mierczynski P., Maniecki T.P., Chalupka K. et al. // Catal. Today. 2011. V. 176. P. 21.
  31. Ren H., Xu C.-H., Zhao H.-Ya. et al. // J. Ind. Eng. Chem. 2015. V. 28. P. 261.
  32. Bukhtiyarova M., Lunkenbein T., Kähler K. et al. // Catal. Lett. 2017. V. 147. P. 416.
  33. Zhang C., Yang H., Gao P. et al. // J. CО2 Util. 2017. V. 17. P. 263.
  34. Previtali D., Longhi M., Galli F. et al. // Fuel. 2020. V. 274. P. 117804.
  35. Vertepov A.E., Fedorova A.A., Batkin A.M. et al. // Catalysts. 2023. V. 13. P. 1231.
  36. Sloczynski J., Grabowski R., Kozlowska A. et al. // Appl. Catal. A. 2004. V. 278. P. 11.
  37. Bogdan V.I., Kustov L.M. // Mendeleev Commun. 2015. V. 25. P. 446.
  38. Evdokimenko N.D., Kim K.O., Kapustin G.I. et al. // Catal. Ind. 2018. V. 10. P. 288.
  39. Evdokimenko N.D., Kustov A.L., Kim K.O. et al. // Mendeleev Commun. 2018. V. 28. P. 147.
  40. Kim K.O., Evdokimenko N.D., Pribytkov P.V. et al. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2021. V. 95. P. 2422.
  41. Kim K.O., Shesterkina A.A., Tedeeva M.A. et al. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2023. V. 97. P. 582.
  42. Igonina M., Tedeeva M., Kalmykov K. et al. // Catalysts. 2023. V. 13. P. 906.
  43. Tedeeva M.A., Kustov A.L., Pribytkov P.V. et al. // Fuel. 2022. V. 313. P. 122698.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Изотермы адсорбции–десорбции азота катализаторов CuZn/носитель.

Скачать (357KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Дифрактограммы образцов носителя Al2O3 и катализатора CuZn/Al2O3 (а), носителя SiO2 и катализатора CuZn/SiO2 (б), носителя TiO2 и катализатора CuZn/TiO2 (в), носителя ZrO2(La) и катализатора CuZn/ZrO2(La) (г), носителя C и катализатора CuZn/C (д), носителя ZnO и катализатора CuZn/ZnO (е), а также данные из базы данных JCPDS для кристаллических CuO (JCPDS89–5895) и ZnO (JCPDS33783).

Скачать (374KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Микрофотографии образцов катализаторов

Скачать (929KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Карты распределения меди и цинка

Скачать (964KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Данные РСМА поверхности катализаторов CuZn/Al2O3 (а), CuZn/SiO2 (б), CuZn/TiO2 (в), CuZn/ZrO2(La) (г), CuZn/C (д) и CuZn/ZnO (е).

Скачать (739KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Зависимости конверсии СО2 (а) и селективности по CH3OH (б) от температуры реакции при Р = 50 атм. для образцов CuZn/носитель.

Скачать (458KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Зависимость селективности по CH3OH от температуры для CuZn/SiO2-катализатора в интервале температур 170–270°C при двух различных давлениях 40 и 50 атм.

Скачать (175KB)
Метаданные
9. Рис. 8. Зависимости селективности по CH4 (а) и CO (б) от температуры реакции при Р = 50 атм. для образцов CuZn/носитель.

Скачать (455KB)
Метаданные
10. Рис. 9. Зависимости производительности по СН3ОН от температуры реакции при Р = 50 атм. для образцов CuZn/носитель.

Скачать (256KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025